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科学研究
单原子突起诱导界面极化提高电催化氮气还原合成氨
 最后更新: 2020-05-06  作者: 佚名  浏览: 279次

  电催化N2还原合成氨被视为Haber-Bosch过程的低能耗可持续替代,然而由于绝大多数电催化剂都不足以断裂N≡N三键,因此极大限制了高性能电催化合成氨体系的发展。针对该问题,华中师范大学张礼知研究团队利用界面极化的策略有效断裂N≡N三键从而促进电催化合成氨反应,体系产氨速率高达36.1±3.6 mmol g-1 h-1(97.5±6 µg h-1 cm-2),文章发表在Chem (2020, 6 (4): 885-901)上,题为“Accelerated Dinitrogen Electroreduction to Ammonia via InterfacialPolarization Triggered by Single-Atom Protrusions”。
  在该研究工作中,作者构筑了单层MoS2支撑的突起状单原子Fe催化剂(SACs-MoS2-Fe-2.0,单原子浓度为2.0%),通过计算机模拟以及实验表征手段证实了突起状催化位点的引入使得MoS2的电场(EF)增加了三个数量级,进而诱导界面极化并显著促进电子向N≡N三键注入从而实现氮气分子的活化及断裂。以0.1 M KCl为电解液,在工作电压为-0.2 V vs RHE时该电催化合成氨体系的法拉第效率为31.6%±2%。

图1. 界面极化策略提高电催化合成氨性能示意图
(图片来源:彩票注册_彩票最佳网投平台_彩票最新平台app-诚信第一 Chem, 2020, 6 (4): 885-901)

 

  作者首先通过计算机模拟以及原位同步辐射实验证实了SACs-MoS2-Fe-2.0中的Fe突起部分是合成氨反应的催化活性中心。其次,他们利用有限元数值模拟以及ab initio分子动力学模拟揭示了较高的突起密度能够放大EF,进而缩短Fe-N键键长、降低界面能垒并促进电子向N2分子的注入,表明了EF能够有效驱动N2的极化及活化。以上研究结果为后续合成氨催化剂的设计提供了一种新的思路和方向,即通过构筑曲率丰富的表界面诱导界面极化是实现高性能催化剂开发的有效途径。

 

 

 

原文链接:

原文作者:

Jie Li, Shang Chen, Fengjiao Quan, Guangming Zhan, FalongJia, Zhihui Ai and Lizhi Zhang*

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