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科学研究
离子热法合成的新型花状硫化铟高效电化学还原二氧化碳制甲酸
 最后更新: 2020-03-19  作者: 佚名  浏览: 350次

  电化学还原CO2制化学品是一种利用可再生电能促进全球碳平衡的有效方法,产物选择性差、电流密度低是电化学还原CO2面临的主要挑战。近日,本团队冯佳奇采用离子热法合成了具有优势晶面的花状硫化铟催化材料,实现了电化学还原CO2制甲酸的高效转化,该研究成果发表在 《ChemCatChem》, 2020, 12, 926-931,题目为“ Morphology Modulation-engineered Flowerlike In2S3 via Ionothermal Method for Efficient CO2 Electroreduction ”。

图1 催化剂的制备及催化过程示意图

 

  首先分别采用水热法和离子热法合成了不同形貌的硫化铟材料。通过扫描电镜观察到离子热法合成的硫化铟具有二维纳米片组装成的花状结构(图2a),并在高分辨透射电镜中观察到对应于(311)和(440)晶面的晶格条纹(图2b),因此可知花状硫化铟具有优势晶面,而水热法合成的硫化铟呈无规则块状结构。比较二者的XRD图谱可发现,花状硫化铟缺失了对应于(400)和(511)的衍射峰(图2c),这一现象表明在合成过程中这两个晶面的生长受到的抑制。进一步在离子液体电解质中对花状硫化铟和水热法合成的块状硫化铟的活性进行测试,发现花状硫化铟在-2.3 V时的甲酸法拉第效率达到86%,电流密度为25.6 mA cm-2(图2d, e),然而对于水热法得到的块状硫化铟,其最大的甲酸法拉第效率仅63%,电流密度为11.4 mA cm-2。DFT计算表明花状硫化铟的优势晶面对反应过程的中间体具有较强的吸附能力,有利于CO2的还原(图2f)。

图2 催化剂的表征、活性检测以及DFT计算

  该工作证明离子热法可以有效地调控所合成催化材料的晶面成分,改变反应中间体在催化剂表面的结合能力,从而提升了催化活性,为设计合成高效CO2还原催化材料提供了新思路。

 

原文链接:

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/cctc.201901530

原文作者:

Jiaqi Feng, Hongshuai Gao, Jianpeng Feng, Lei Liu, Shaojuan Zeng, Haifeng Dong, Yinge Bai, Licheng Liu, and Xiangping Zhang*

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